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《聚合氯化铝絮凝形态学与凝聚絮凝机理》基于传统Al-Ferron络合反应动力学（Ferron法）与27Al NMR光谱联合应用，以及改进提出的新型电喷雾质谱（ESI-MS）定性定量表征技术，系统探讨碱化度连续变化的典型羟基聚合铝溶液中羟基铝团簇（尤其是Keggin结构和平面Mogel结构Al13）的形态、结构，阐述不同结构铝（六元环结构与Keggin结构）的双水解转化模式：在此基础上，从界面吸附絮凝过程、絮凝动态过程及絮体结构变化、絮凝过程颗粒物间的相互作用能变化等角度深入研究羟基聚合铝的凝聚絮凝作用机理，并以传统混凝剂硫酸铝为对比，综合分析羟基聚合铝的絮凝特点、适用条件及其化学计量特性。

目录

序

前言

第1章 绪论 1

1.1 铝的水化学概述 2

1.2 羟基铝水解聚合形态、结构 3

1.3 羟基铝形态分析方法 9

1.3.1 27Al核磁共振光谱 10

1.3.2 Al-Ferron逐时络合比色法 11

1.3.3 电位滴定法 12

1.4 羟基铝的水解聚合转化模式 13

1.4.1 Keggin-Al13笼状模式 13

1.4.2 核链六元环模式 14

1.4.3 双水解模式 16

1.5 聚羟基铝的纳米特征及应用发展 18

参考文献 19

第2章 羟基聚合铝形态的Al-Ferron络合动力学分析 24

2.1 改进的Ferron 比色液特性及使用条件优化 24

2.1.1 Ferron坪化性质及比色液的改进 24

2.1.2 Al-Ferron*佳络合反应条件 26

2.2 羟基铝-Ferron络合反应机理 33

2.3 Al-Ferron逐时络合动力学经验模式分析 41

2.3.1 Ala、Alb和Alc的Ferron法经验模式区分 41

2.3.2 Alb-Ferron络合动力学结柬时间点确定 42

2.3.3 Ala-Ferron络合动力学结束时间点 42

2.4 Al-Ferron络合动力学拟合计算分析 45

2.4.1 Ala、Alb和Alc的动力学划分 46

2.4.2 Alb-Ferron络合动力学拟合计算 48

2.4.3 拟合计算与27Al NMR光谱分析结果对比分析 53

2.4.4 Al-Ferron络合反应动力学常数 57

2.5 基于Al-Ferron络合动力学的羟基铝形态分类 57

参考文献 60

第3章 羟基聚合铝形态结构的电喷雾质谱分析 63

3.1 羟基铝形态质谱鉴定技术研究进展 63

3.2 羟基铝团簇谱图解析原则 67

3.2.1 电喷雾过程中铝形态变化原则 67

3.2.2 Cl-在图谱解析中的作用 68

3.2.3 电荷消减反应 69

3.2.4 铝团簇的脱水反应 70

3.2.5 高斯分布 71

3.2.6 铝谱解析形态中水分子数量上限确定原则 71

3.3 典型羟基聚合铝形态电喷雾质谱鉴定分析 73

3.3.1 谱图分析 73

3.3.2 铝团簇形态解析 75

3.3.3 单体铝形态解析及形成机理分析 78

3.3.4 Al13形态解析及形成机理分析 80

3.4 羟基铝锅谱解析方法 82

3.4.1 铝谱解析方法的提出 82

3.4.2 铝谱解析方法的验证 87

3.4.3 羟基铝团簇形态的解析 92

3.5 羟基聚合铝形态的质谱定量分析 96

3.5.1 定量计算方法的提出 96

3.5.2 气化铝团簇形态定量分布特征 97

3.5.3 铝团簇形态计算结果的验证 99

3.5.4 铝团簇形态的多方法综合定量分析 100

3.6 电喷雾质谱的应用展望 103

参考文献 104

第4章 Mogel-Al13形态及转化机理 106

4.1 Mogel-Al13晶体的制备及生成机理 106

4.1.1 Mogel-Al13结晶溶液的制备 106

4.1.2 Mogel-All3的生成机理 107

4.2 Mogel-Al13结晶过程中的形态转化 109

4.2.1 碱化度对溶液形态的影响 109

4.2.2 碱化度对晶体形态的影响 112

4.2.3 M-Al13在结晶溶液中存在的碱化度范围 114

4.2.4 M-Al13在结^^溶液中存在的形态比例范围 116

4.3 Mogel-All3转化为Keggin-AIl3的机理 116

4.3.1 M-Al13在晶体中的存在状态 117

4.3.2 稀溶液中M-Al13形态的转化与残留 119

4.3.3 M-Al13溶解液的再结晶 124

4.3.4 不同pH对转化过程的影响 126

4.3.5 溶液中Mogel-All3转化为Keggin-Al13的机理 132

4.4 Mogel-All3晶体溶解过程中的形态转化 134

4.4.1 Mogel-All3晶体的溶解、稀释、陈化实验 134

4.4.2 稀释过程对M-Al13形态的影响 134

4.4.3 M-Al13溶解后的陈化 139

4.4.4 M-Al13晶体的溶解转化机理 141

4.5 展望 142

参考文献 143

第5章 羟基铝形态的水解聚合转化过程 145

5.1 羟基铝形态连续变化的定量分析 145

5.2 典型因素影响下的聚合铝形态转化特征 150

5.2.1 温度对铝形态转化的影响 150

5.2.2 羟基铝形态的熟化过程演变 160

5.2.3 稀释对铝形态转化的影响 161

5.2.4 硫酸根对羟基铝形态结构转化的影响 164

5.3 六元环结构或平面结构羟基铝形态及转化过程 167

5.3.1 六元环结构或平面结构铝的存在 167

5.3.2 恒定溶液pH条件下铝形态及转化过程 168

5.3.3 不同溶液初始pH下的铝形态及转化过程 171

5.4 铝的强制水解聚合形态结构及转化 176

5.4.1 强制水解铝形态的27Al NMR鉴定 176

5.4.2 Keggin-Al13的生成及转化 179

5.5 羟基铝形态的双水解转化模式 184

5.5.1 双水解模式内涵 185

5.5.2 双水解模式可行性分析 187

5.6 展望 189

参考文献 190

第6章 羟基聚合铝凝聚絮凝行为特征 192

6.1 低碱化度羟基聚合铝凝聚絮凝特征 192

6.1.1 不同碱化度羟基聚合锅形态分布特征 192

6.1.2 静态吸附絮凝实验结果 193

6.1.3 絮凝动态过程 197

6.1.4 絮体结构 204

6.1.5 羟基聚合铝的凝聚絮凝作用机理探讨 209

6.2 高碱化度羟基聚合铝的凝聚絮凝行为研究 213

6.2.1 高碱化度羟基聚合铝絮凝剂的制备及理化性质 214

6.2.2 絮凝行为特征 220

6.2.3 凝聚絮凝行为特征 224

6.3 展望 225

参考文献 225

第7章 羟基聚合铝凝聚絮凝机理化学计量分析 228

7.1 羟基铝各形态颗粒物吸附絮凝作用机理 229

7.1.1 静态吸附絮凝实验 229

7.1.2 静态吸附絮凝实验分析结果 235

7.1.3 两种混凝模式与机理的比较 241

7.2 絮凝过程相互作用能研究——DLVO理论应用 243

7.2.1 理论基础 243

7.2.2 数据处理 247

7.2.3 电中和与颗粒表面电荷 249

7.2.4 第二极小值絮凝 251

7.2.5 吸附絮凝与絮团卷扫絮凝 253

7.2.6 非DLVO作用力 254

7.3 展望 254

参考文献 255

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